高分子动力学在接近玻璃化转变温度时的急剧变慢是高分子玻璃化的基本特征。非晶高分子材料在降温过程中会经历起始转变温度、中间转变温度、玻璃化转变温度、理想玻璃化转变温度等多个特征温度，与之对应的链段松弛时间从1纳秒变化至超过100秒。因此，高分子玻璃化是研究非晶高分子动力学跨尺度机制的经典范例。尽管经过了多年研究，但是发展贯通多时间尺度的高分子玻璃化理论仍是一大挑战。在动力学急剧变慢的同时，高分子体系的构型熵显著降低且协同运动程度逐渐增强。在上世纪六十年代左右发展起来的经典理论中（Gibbs-DiMarzio理论和Adam-Gibbs理论），构型熵和协同运动就被用来理解玻璃化转变的本质，明确了二者在理解玻璃化中的核心角色。然而，这些理论及其后续发展均致力于解释玻璃化转变的本质，仅在玻璃化转变温度附近对构型熵和协同运动进行了理论描述，不能实现对起始转变温度和玻璃化转变温度之间贯通多时间尺度动力学的预测。我们针对上述难点解决了构型熵的理论描述问题，发展了基于集团展开方法的高分子玻璃化熵理论，实现了对跨时间尺度动力学的精准预测，在此基础上揭示了构型熵和高温活化自由能是高分子玻璃化的宏观主控因素。目前，本课题组采用高分子玻璃化熵理论来理解更加复杂高分子体系的玻璃化行为，为高分子玻璃材料的分子设计提供可靠的理论指导。
协同重组区是熵理论中玻璃化的微观主控因素，因而扮演着与构型熵互补的关键角色。计算机模拟不仅可以严格检验理论，还可以提供详尽的微观信息，特别是为协同重组区的分子细节提供关键信息。模拟结果表明，高分子过冷液体表现出显著的动力学异质性，在特定时间尺度上体系呈现出运动程度较快和较慢的两类集团，且两类集团中的链段均以协同方式发生运动。运动较慢的链段倾向于形成结构较紧凑的协同运动集团，而运动较快的链段则倾向于形成类似高分子链结构的协同运动集团，称为协同运动分子串。然而，协同运动分子串是否对应着熵理论中的协同重组区，及其与松弛时间之间的定量关系，一直是学术界争论的焦点问题。同时，鉴于协同重组区随温度变化的复杂性，尚无有效的理论模型能够对其准确描述。因此，解决协同重组区的分子结构及其理论描述问题是发展贯通多时间尺度高分子玻璃化理论的难点和关键。我们解决了协同重组区的理论描述问题，发展了基于类活性聚合理论的高分子玻璃化串模型，实现了对玻璃化动力学、热力学和动态结构的统一描述，揭示了协同运动分子串是高分子玻璃化的微观主控因素。目前，本课题组力争将高分子玻璃化串模型拓展至非平衡条件，并且与经典高分子流变学理论结合，以期为高分子加工服役提供理论指导，并为理解玻璃化问题提供新机遇。
高分子玻璃的物理性质与其结构和动力学密切相关。揭示高分子玻璃化的微观物理图像对高分子玻璃材料的结构调控和分子设计至关重要。然而，高分子的长链结构和复杂单体结构特征致使目前仍然缺乏普适的理论或者模型来定量解释高分子玻璃化的物理机制。因此，亟需发展更为先进的研究方法从而更深入地理解高分子玻璃化。从高分子玻璃化研究过程中已经积累了大量的实验数据，为以基于数据的机器学习方法在高分子玻璃化中的应用奠定了基础。高分子信息学通过整合数据，达到将实验、理论、计算模拟、数据库和人工智能相结合的目的。利用机器学习方法，高分子信息学建立准确可靠的预测模型，优化势能函数，快速精准地探索体系中各类参数间复杂的隐含关系，这正是高分子玻璃化研究所需要的。近年来，机器学习已经被广泛应用于高分子材料的设计和研发。我们课题组将机器学习与玻璃化理论和计算机模拟有效结合，旨在揭示高分子玻璃化的微观分子机理。